他曾感叹：那时当大学校长真伤透脑筋。政府只有偶然发点经费，往往一欠就是一两年。学生要求更多的行动自由，政府则要求维持秩序、严守纪律。出了事，不论在校内校外，校长都得负责。发生游行、示威时，大家马上找到校长，不是要他阻止这一边，就是要他帮助那一边。日夜奔忙的唯一报酬，就是他两鬓迅速增加的白发。这些感慨，无疑是蒋梦麟代理北大校长期间的切身体会。
作为职业教育家，他对无休止的罢课很不以为然。1920年5月4日，他曾和胡适联名发表《我们对于学生的希望》，态度很明白。他们表示：学生运动是在变态的社会国家里，政府太腐败、卑劣，又缺乏正式的纠正机关所致。但他们认为，单靠罢课做武器是下下策，故希望学生注重学问的生活、团体的生活、社会服务的生活。一句话，就是希望学生以学业为重。
1926年，北京发生震惊中外的“三一八”惨案。北大有3位学生惨遭杀戮，蒋梦麟悲愤欲绝。3月24日，他在北大全体师生参加的追悼大会上，沉痛地说：“在我代理校长任内，学生举行爱国运动，不幸有此次之大牺牲。李、黄、张之死，就其各人之家庭言，均损失一贤子孙，其家属接此种凶耗，不知如何痛心；就国家社会言，损失如许求专门知识之良好学生，此种学生之培植，由小学而大学，殊不易易，将来即少如许有用之材；就同学方面言，大家亦损失许多互相切磋琢磨之朋友。任就一方面言之，均损失不小。我任校长，使人家之子弟、社会国家之人才、同学之朋友，如此牺牲，而又无法避免与挽救，此心诚不知如何悲痛！”说到这里他潸然泪下。
接着，他对政府的暴行进行了猛烈的抨击。他说：“处此人权旁落、豺狼当道之时，民众与政府相搏，不啻与虎狼相斗，终必为虎狼所噬。古人谓苛政猛于虎，有慨乎其言矣！”话未说完，他“不禁放声大哭，台下致祭者亦有相对痛哭者，一时全场顿成惨淡悲哀景象”。
3月26日，他发出布告：“本校定本月30日开学，因此次同学惨死，开学后停课一星期，以志哀悼。”
这是一贯不赞成学生从事政治活动的校长面对政府杀害自己学生时的态度。有了这些真实、生动的历史记录，其他的话便都是多余的了。
1930年12月，蒋梦麟正式出任北大校长。他延聘大批留学生来校任教，并按照美国的大学教育制度，对旧的教学和科学研究制度进行了大刀阔斧的改革：实行教授专任，推行学分制，要求毕业生撰写论文并授予学位，追求高等教育的正规化，提出“教授治学、学生求学、职员治事、校长治校”的口号。在他的领导下，30年代的北大，教学科研水平都有明显提高。
这一时期也正是民族危亡的多事之秋。作为校长，他不仅要忙于校务，还要花很多时间、精力应付日本方面的骚扰。1931年九一八事变后，日寇步步进逼，迅速向长城以内推进，占领河北北部，成立所谓的“自治政府”，并鼓吹推行华北“自治”。在这一紧急关头，北大教授联名发表宣言，声明誓死反对所谓的华北“自治运动”，他也是签名者之一，甚至差点被劫持到大连去。宋哲元派人劝他离开北平，但他坚持留在北大，负起自己的责任。直到抗日战争全面爆发，他“一直把握着北大之舵，竭智尽能，希望把这学问之舟平稳渡过中日冲突中的惊涛骇浪”。
1937年卢沟桥事变后，北大南迁，与清华、南开合组长沙临时大学，后迁往昆明，改名为国立西南联合大学，由3校校长蒋梦麟、梅贻琦、张伯苓组成常委会共同主持校务，历时9年，写下了民族教育史上的辉煌篇章。
蒋梦麟回忆：“在动乱时期主持一个大学本来就是头痛的事，在战时主持大学校务自然更难，尤其是要3个个性不同、历史各异的大学共同生活，而且3校各有思想不同的教授们，各人有各人的意见……幸靠同仁们的和衷共济，我们才把这条由混杂水手操纵的危舟渡过惊涛骇浪。”其中当然凝结着他的一份心血、智慧与汗水。
从1919年到1945年，蒋梦麟前后在北大工作了二十多年，主持校政17年，在北大校史上是绝无仅有的。他以他的渊博学识和精明干练，在那黑暗而动荡的乱世中国，克服重重困难，坚持办学，使北大的教学与科研水平稳步上升，这一奇迹是与他的办学思想分不开的。
他后来说，在北大任职期间，蔡元培先生有关大学教育的主张和学术自由的原则，他始终谨记在心，遵照执行。晚年，他在未完成的《新潮》一书中深情回忆：“著者大半光阴，在北京大学度过；在职之年，但知谨守蔡校长余绪，把学术自由的风气，维持不堕。”
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